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華南理工大學陳宇，最新ACB！具有高效金屬-氧化物界面的異質結構納米催化劑助力高性能直接甲醇質子陶瓷燃料電池

文章來源：新能源網更新時間：2025-11-25 16:16:21

第一作者：Yang Xuan

通訊作者：陳宇、YongMan Choi

通訊單位：華南理工大學、中國臺灣陽明交通大學

論文DOI：10.1016/j.apcatb.2025.126226

該研究報道了一種具有異質結構的Ce?.?Ni?.?Cu?.?O?納米催化劑，該催化劑在工作條件下可自發還原形成Ce?.?Ni?.???Cu?.???O??δ（CeNCO）氧化物骨架與納米NiCu合金界面結構(記為NC/CeNCO)，這一結論已通過X射線衍射、X射線光電子能譜、掃描電子顯微鏡和透射電子顯微鏡分析得到證實。采用NC/CeNCO金屬氧化物催化劑的Ni-BaCe?.?Y?.??Yb?.??Zr?.??Hf?.??Gd?.??O??δ陽極負載型PCFC，在以35% CH?OH-15% H?O-50% N?為燃料時，在700°C條件下實現了1.11 W cm?²的峰值功率密度和約100小時的運行穩定性。性能提升和抗積碳能力的增強歸因于NC/CeNCO中鎳、銅和鈰基氧化物形成的高效界面促進了甲醇（CH?OH）重整反應，電化學性能測試結合拉曼光譜與密度泛函理論DFT計算證實，這些界面能夠增強CH?OH活化并通過COH中間體促進羥基（OH）介導的高效除碳過程。

隨著人類社會和科學技術的快速發展，能源與環境問題日益凸顯，迫切需要尋找清潔、無污染的新型能源。固體氧化物燃料電池（SOFCs）因其能夠將燃料直接電化學轉化為電能、具有燃料靈活性、高發電效率及超低排放等優點而受到廣泛關注。氫氣是SOFCs極具前景的燃料選擇。與燃燒傳統化石燃料會產生溫室氣體排放不同，在SOFCs中使用氫氣僅產生水作為唯一釋放到大氣的副產物。然而，目前大部分的氫氣生產仍依賴于碳氫化合物的重整。氫氣的商業化應用面臨諸多挑戰，包括其寬可燃范圍（4.0-74.0%）帶來的安全問題，以及儲存和運輸的困難，特別是其極低的液化溫度（-253°C）。液態碳氫燃料（例如甲醇、乙醇）相較于氫氣燃料具有諸多優勢，包括更高的體積能量密度、更低的成本以及易于儲存和運輸。此外，與其他氣態碳氫化合物相比，其分子結構相對簡單，這使其在SOFCs中的應用成為一個前景廣闊的發展領域。質子陶瓷燃料電池（PCFCs）以其在中低溫（通常在500°C至700°C之間）下良好的性能和優異的燃料利用效率而聞名。然而，現有關于直接利用液態碳氫燃料的PCFCs的文獻有限，大部分研究集中在氧離子傳導的SOFCs上。這是因為，與氧離子傳導的SOFCs相比，使用液態碳氫燃料的PCFCs其陽極氣體組分更容易發生碳沉積。積碳會阻塞活性反應位點，導致顯著的性能衰減，從而極大地阻礙了其在燃料電池中的廣泛應用。因此，有效防止碳沉積對于開發使用液態碳氫燃料的PCFCs至關重要。

為緩解積碳問題，研究人員已應用多種策略。例如，向碳氫燃料中引入氧化劑（H?O、CO?或O?）可以提高陽極處的氧碳比，從而降低積碳傾向。將納米催化劑結合到陽極上以提高碳氫化合物分解活性和抗積碳耐受性也得到了廣泛研究。一種普遍的方法是在陽極表面應用高活性重整催化劑（例如Ru-CeO?和Rh-Al?O?），顯著增強了燃料電池的發電能力和抗碳沉積能力。然而，催化劑層與陽極基底之間的熱膨脹系數不匹配可能導致界面分層，損害燃料電池的完整性。此外，催化層有限的電荷傳輸能力常常導致顯著的集流挑戰。另一種策略是將重整催化劑負載到陽極孔的內壁上。例如，Zhu等人通過浸漬法將Sm?.?Ce?.?O?.?（SDC）顆粒加入Ni-SDC陽極后，證明了電池在使用加濕甲烷燃料時可穩定運行約50小時；Zhang等人在Ni-YSZ陽極上浸漬了Cu-CeO?納米催化劑，使其在800°C下使用甲醇可穩定運行45小時。然而，傳統陽極曲折的孔道不利于浸漬過程，限制了可負載的催化劑量，并且常常導致催化劑在陽極最外層不均勻沉積，這可能嚴重阻礙氣體擴散。為解決這些問題，開發具有高效催化劑和優化材料/微觀結構的陽極至關重要。

研究表明，納米金屬/氧化物催化劑能有效增強陽極的抗積碳能力。銅基催化劑因其優異的選擇性和成本效益，被廣泛應用于甲醇分解/重整過程。此外，銅對C-C鍵形成表現出一定的惰性，從而抑制碳沉積。然而，銅在斷裂C-H鍵方面催化性能較差。通過與催化活性更高的金屬形成雙金屬合金，可以顯著增強銅的催化活性。鎳作為一種相較于貴金屬成本更低且具有高活性的金屬，是一個可行的選擇。鎳是斷裂碳氫化合物（如甲烷和甲醇）中C-H鍵以及催化蒸汽重整反應活性最高的非貴金屬之一。此外，有研究表明，鎳銅比例為1:1時通常比純鎳更能有效抑制積碳。另一方面，CeO?基材料因其獨特的氧離子傳輸能力和電催化活性，常被用作陽極催化劑的基底，這對于去除積碳非常有效。因此，該研究合理設計了一種成分為Ce?.?Ni?.?Cu?.?O?的催化劑。該催化劑在氫氣還原環境下發生原位重構，形成了一種嵌入NiCu合金納米顆粒的Ce?.?Ni?.???Cu?.???O??δ氧化物骨架，記為NC/CeNCO。微觀結構和XPS分析表明，這種異質結構的形成展現了具有大量氧空位的高效金屬-氧化物界面。TEM和拉曼光譜分析顯示，析出的銅和鎳納米顆粒在鈰基氧化物上形成了高反應活性的NiCu合金，在抑制碳沉積的同時促進了液態碳氫燃料的重整。當將該NC/CeNCO金屬-氧化物催化劑應用于基于Ni-BaCe?.?Y?.??Yb?.??Zr?.??Hf?.??Gd?.??O??δ（BZCYYbHfGd）的陽極負載型質子陶瓷燃料電池時，電池在700°C、燃料氣氛為35% CH?OH-15% H?O-50% N?的條件下，實現了1.11 W cm?²的峰值功率密度和超過108小時的運行穩定性。性能與穩定性的提升歸因于NC/CeNCO金屬-氧化物催化劑增強了甲醇的活化，并通過密度泛函理論DFT計算表明，其能通過COH中間體促進OH介導的高效除碳過程。

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