江蘇大學(xué)發(fā)國(guó)際頂刊，生物基呋喃材料再再突破！
文章來(lái)源：中塑在線 更新時(shí)間：2024-09-30 13:40:45
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生物質(zhì)衍生的5-羥甲基糠醛（HMF）氧化為高附加值產(chǎn)品2,5-呋喃二甲酸（FDCA）對(duì)緩解化石資源的快速消耗意義重大。但傳統(tǒng) HMF 氧化反應(yīng)常在高溫高壓下進(jìn)行，存在能耗高、設(shè)備復(fù)雜及安全風(fēng)險(xiǎn)等問(wèn)題。
近期，江蘇大學(xué)的施偉東、范偉強(qiáng)和王發(fā)根設(shè)計(jì)構(gòu)建了一種 CoAl 雙金屬基電催化劑，并借助 easyXAFS 臺(tái)式 X 射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜儀進(jìn)行 XAFS 測(cè)試，剖析了催化劑局部原子結(jié)構(gòu)與電子結(jié)構(gòu)。他們揭示了催化劑活化過(guò)程中的結(jié)構(gòu)變化及活性位點(diǎn)的形成，闡釋了其在 HMF 氧化反應(yīng)中高效催化性能的根源。所合成的電催化劑有效實(shí)現(xiàn)了活性位點(diǎn)與吸附位點(diǎn)的協(xié)同作用，達(dá)成了 100%的 HMF 轉(zhuǎn)化率和 99.1%的 FDCA 產(chǎn)率。 相關(guān)成果以“Adsorption–Activation Bifunctional Center of Al/Co-Base Catalyst for Boosting 5-Hydroxymethylfurfural Oxidation”為題發(fā)表于國(guó)際期刊《Advance Energy Materials》。 文中所使用的美國(guó)easyXAFS公司研發(fā)的臺(tái)式 X 射線吸收譜儀系統(tǒng) easyXAFS300 無(wú)需同步輻射光源，能在常規(guī)實(shí)驗(yàn)室環(huán)境中進(jìn)行 XAFS 和 XES 的雙通道測(cè)試，獲取可媲美同步輻射光源的高質(zhì)量譜圖，用于分析材料的元素價(jià)態(tài)、化學(xué)鍵和配位結(jié)構(gòu)等信息，目前已在電池、催化、地質(zhì)、環(huán)境、陶瓷、電磁波材料和核化學(xué)等研究領(lǐng)域廣泛應(yīng)用，并助力國(guó)內(nèi)外用戶在眾多頂級(jí)期刊上發(fā)表大量?jī)?yōu)秀科研成果。 在該研究中，作者起初運(yùn)用 X 射線吸收近邊結(jié)構(gòu)（XANES）探究了樣品的局部電子結(jié)構(gòu)與化學(xué)態(tài)。于 Co K 邊 XANES 光譜里，所有樣品均有兩個(gè)主要特征峰，7709eV 處的峰可歸結(jié)為 1s 到 3d 電子躍遷，7730eV 處的峰則歸因于 1s 到 4p 電子躍遷。 而且，活化前后的 Co K 邊 XANES 光譜表明，活化后樣品里的 Co 原子價(jià)態(tài)高于+2，意味著 Co³?位點(diǎn)為 HMF 氧化反應(yīng)的活性位點(diǎn)。 經(jīng)由擴(kuò)展 X 射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)（EXAFS）分析得知，在 Co(OH)?和 Al(OH)?/Co(OH)?樣品中，1.47Å 處的峰源自 Co-O 鍵，2.42Å 處的峰歸因于 Co-Co 鍵。復(fù)合樣品的峰強(qiáng)度與配位數(shù)降低，說(shuō)明復(fù)合樣品中 Co 呈不飽和配位，利于暴露更多活性位點(diǎn)。對(duì)活化前后的 Co K 邊譜圖進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)譜峰出現(xiàn)位移，證實(shí)樣品在活化前后產(chǎn)生了相變。同時(shí)，活化前后 Co(OH)?和 Al(OH)?/Co(OH)?的小波變換（WT）等高線圖顯示樣品存在 Co-O 和 Co-Co 配位鍵，而在 Co 箔中僅存在 Co-Co 配位鍵。 本工作通過(guò)電沉積法成功制備了Al(OH)?/Co(OH)?雙功能催化計(jì)，并通過(guò)電化學(xué)活化生成了高價(jià)態(tài)的Co³?，該Co³?可作為HMF氧化的活性位點(diǎn)，而Al³?則作為吸附位點(diǎn)。這項(xiàng)研究提出并成功實(shí)施了一種新的吸附-活化協(xié)同增效策略，為HMF電化學(xué)氧化提供了新的思路以及解決方法。 |
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