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近日,我院楊勇教授團隊與國際電池材料企業(yè)優(yōu)美科(Umicore)公司通力合作,在鈉離子電池層狀氧化物正極材料領域取得重要研究進展。相關研究成果以“Promoting Synthesis of Single Crystalline O3-NaNi1/3Fe1/3Mn1/3O2 with Cu/Ti doping for Sodium-ion Batteries”為題,發(fā)表于Advanced Energy Materials。 隨著大規(guī)模儲能時代的到來,鈉離子電池因其資源豐富、成本低廉等優(yōu)勢成為新型電池體系的研究熱點。本工作創(chuàng)新性提出銅/鈦協(xié)同共摻雜的策略,成功實現(xiàn)了在相對溫和的燒結條件下(950 °C),將多晶NFM111轉化為單晶Na[Ni1/3Fe1/3Mn1/3]0.9Cu0.05Ti0.05O2 (NFMCT)。研究團隊通過原位/非原位X射線吸收譜(XAFS)和俄歇電子能譜(AES),首次清晰捕捉并證實了銅在高溫下的價態(tài)轉變(Cu²? → Cu?)。由于Cu?與O²?的鍵能(150-200 kJ/mol)遠低于Cu²?-O²?(343 kJ/mol)及其他過渡金屬-氧鍵,Cu?在晶格中具有極高的遷移率。其優(yōu)先遷移會創(chuàng)造大量的過渡金屬空位,從而有效促進晶界的移動與融合,最終驅使無數(shù)小晶粒融合成一個完整的單晶顆粒。對比實驗表明,單一的銅摻雜會破壞晶格電荷平衡,誘發(fā)電化學惰性的NiO雜相析出,而鈦(Ti??)的引入恰好補償了價態(tài),確保了晶體結構的純凈與電化學活性,是獲得高性能單晶材料不可或缺的環(huán)節(jié)。 本工作不僅提供了一種高效、可規(guī)模化合成單晶鈉離子電池層狀正極材料的創(chuàng)新策略,更重要的是從原子遷移和空位效應的深度,闡明了銅誘導單晶生長的內(nèi)在物理化學機制,這一機理對其它體系單晶電極材料的開發(fā)具有普適性的指導意義。 本工作在我院楊勇教授指導下完成,2025屆碩士生解晨鵬為論文第一作者。該工作得到廈門市重大科技計劃項目(3502Z20231059)的支持。
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